李岩教授、王成新教授团队在机器学习辅助的单原子催化剂设计方面取得进展

       单原子催化剂（SACs）中的金属–载体相互作用（MSIs）会对金属中心产生显著的电子扰动，进而调节其对反应物的吸附强度，并最终影响催化性能。 然而，金属中心、配位原子、载体及配体之间可形成种类繁多的结构组合，这给催化剂设计带来了巨大挑战。尽管机器学习在材料研发领域展现出广阔前景，但其应用仍受限于对大量高质量训练数据的依赖。因此，深入理解金属原子、载体与吸附物之间的作用机制，并提取能够有效预测吸附能的关键描述符，有望在较低计算成本下获取更多第一性原理计算数据，从而为机器学习模型的训练提供支撑。

       基于这一思路，中山大学李岩教授、王成新教授团队在前期单原子催化硫的氧化还原反应的研究基础上（Physical Chemistry Chemical Physics(2021),24, 180；Advanced Science(2021),8, e2102809；Applied Surface Science(2022),606, 154773；Small(2024),20, e2305161），综合运用密度泛函理论计算、轨道分析、物理建模和机器学习方法，系统研究了共价配位单原子催化剂上的原子吸附规律。

       研究发现，原子吸附强度随金属中心价电子数变化呈现U型趋势，其本质来源于成键轨道和反键轨道的依次填充。基于这一机制，团队提出准原子相互作用模型（Quasi-Atom Interaction Model，Q-AIM），将吸附原子、金属中心及周围配位原子视为一个共同发生轨道相互作用的整体，并建立了相应的18电子计数规律，为预测不同配位环境下的金属中心对C/N/O/S等原子的吸附强度提供了简单、高效和统一的物理图像。

       团队进一步将该模型应用于面向锂硫电池正极SACs的开发，发现单个硫原子的吸附能Eads(S) 可以有效关联复杂的硫氧化还原反应性能。由此，原本需要计算多种中间体和反应路径的复杂问题，可简化为对单硫原子吸附行为的评价。在此基础上，团队结合机器学习，对石墨烯和C3N负载的823,770种单原子催化剂的性能进行了预测，筛选出460种潜在的高性能硫氧化SACs和8,977种具有潜在硫还原性能的SACs。研究还表明，该框架可进一步用于MoS2、MXene、Au(111)等不同载体，并可拓展至Na–S、Li–Se等碱金属硫族电池体系。

       综上，本研究建立了“电子占据—原子吸附—反应动力学—机器学习筛选”逐级衔接的理论框架。Q-AIM及其18电子规律为理解不同配位环境下共价单原子催化剂的吸附能极值提供了物理图像，Eads(S) 则作为简洁描述符，将基础吸附行为与多电子硫氧化还原动力学相连接；在此基础上，机器学习进一步将这些物理规律拓展至近百万量级的候选结构空间。该框架为减少单原子催化剂设计中的经验试错、推动物理模型与数据驱动方法协同发展提供了新的研究思路，也可为其他涉及多电子、多中间体和多活性位点的电化学反应研究提供参考。

图1. 从准原子相互作用模型到碱金属硫族电池单原子催化剂的智能设计

       成果以“A Universal Quasi-Atom Interaction Model and Application in Designing Single Atom Catalysts for Alkali-Metal Chalcogenide Batteries”为题发表于期刊《Advanced Materials》（https://doi.org/10.1002/adma.74445）。我院2024级博士研究生王晨辉为论文共同第一作者（排名第一），我院2025届本科毕业生林威（现北京大学硕士研究生）为论文共同第一作者（排名第二），王成新教授及其团队李岩教授为论文的通讯作者。中山大学材料科学与工程学院为论文第一完成单位。该研究工作受到国家自然科学基金以及广东大学生科技创新培养专项基金的大力支持。

初审：袁湛楠

审核：田雪林、许俊卿

审核发布：李伯军