刘勇教授课题组在钠离子电池类石墨亚晶碳负极材料研究取得进展

       高能量密度钠离子电池的发展仍受到现有硬碳负极材料的严重制约——这类材料因碳片的乱层结构、大量缺陷及丰富的含氧官能团，导致初始库伦效率低、平台区容量有限等问题。此前，我院刘勇教授课题组采用石墨片作为拓扑诱导模板，诱导生物质前驱体（如棉花、蛋壳膜）生长类石墨晶体碳（相关成果已发表于 Materials Today 2022, 59, 25-35；Adv. Funct. Mater. 2022, 32 (31), 2203117），该材料的晶胞参数和（002）层间距相对石墨呈同比例扩大，可实现可逆高效储钠。但上述方法存在三个关键局限：1. 采用 “生物质夹在石墨片之间” 的制备方式不适合规模化生产；2. 合成的类石墨晶体碳常与硬碳、石墨形成复合结构，难以纯相制备；3. 蛋壳膜、棉花等前驱体成本较高且难以大量获取。

       针对上述挑战，该课题组提出面向产业应用的新的解决方案：以易于产业化的封闭石墨坩埚同时作为承载容器和诱导拓扑模板，以易收集的椰壳粉为前驱体，结合椰壳自身的三维链状结构实现 “三维连续双拓扑诱导”，通过 “含氧晶格记忆效应” 与 “碳氧取代” 机制，成功生长出纯相的类石墨亚晶碳。该材料是一种接近类石墨晶体碳的亚晶结构，具有近平行的碳片堆叠结构、较大的（002）层间距（3.65−3.97 Å），其平均晶格常数和（002）面层间距与类石墨晶体碳（CSD 编号：2151494）极为吻合，可实现钠离子的可逆嵌入与脱出。当其作为钠离子电池负极时，既继承了类石墨晶体碳储钠与石墨储锂相似的电化学特性：无高电位斜坡区，初始库伦效率高（93.2%−95.0%），可逆比容量高（326.3−335.6 mAh g⁻¹，与石墨储锂极为接近）；更在实用性能上展现优势：尤其在高电流密度（如在300 mA g⁻¹ , 初始库伦效率86.3% vs 硬碳40.6%）及全电池（如在100 mA g⁻¹ , 初始库伦效率89.7% vs 硬碳49.2%，平台区放电容量高出3倍）测试中，更显著优于硬碳，为钠离子电池负极的产业化应用提供了新路径。

       该研究成果以“Dual-Topology-Driven Oxygenated Lattice Memory and Carbon-to-Oxygen Substitution Enable Graphite-like Subcrystalline Carbon for Na-Ion Batteries”为题，发表在国际期刊ACS Nano上。我院2023级博士生刘明为论文第一作者，刘勇教授为唯一通讯作者，中山大学材料科学与工程学院为论文唯一完成单位。该研究工作受到国家自然科学基金、广西重点研发计划和广东省自然科学基金的资助。

      论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c11196

图1. 类石墨亚晶碳生长机理示意图

初审：袁湛楠

审核：田雪林、许俊卿

审核发布：李伯军